Cálculos híbridos MC/MM del mecanismo de regulación de la actividad de la enzima MLL3

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Fecha
2020
Idioma
es
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Editor
Universidad Andrés Bello
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Licencia CC
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Resumen
En las últimas décadas se ha descubierto que los programas de expresión génica pueden ser alterados por el entorno. El campo de la genética encargado de elucidar las bases moleculares asociada a estos mecanismos de regulación se denomina epigenética, siendo uno de los principales mecanismos la modulación del proceso de transcripción. Esto permite activar o inhibir la síntesis de proteínas o a su vez alterar vías de señalización celular. Una de las principales vías utilizadas para este propósito se basa en modificaciones postraduccionales de la región N-terminal de las histonas. Estas modificaciones corresponden a la adición (escritura) o remoción (borrado) de un grupo químico a un residuo específico de la histona. Cualquier alteración en estos procesos de regulación deriva en el desarrollo de patologías tales como el cáncer. El objetivo de esta investigación es estudiar el proceso de escritura de marcas epigenética, en particular la reacción de transferencia de un grupo metilo a la lisina en posición 4 del dominio N-terminal de la histona 3. Esta reacción es catalizada por la enzima MLL3, cuyo mecanismo consiste en una reacción de desprotonación de la lisina, seguido por la transferencia del grupo metilo. A la fecha aún no se conoce el mecanismo de desprotonación de la lisina, ni tampoco el rol que cumplen los residuos del sitio catalítico en este proceso. Además, esta enzima es regulada mediante la unión con otras proteínas, que son fundamentales para su activación. En la presente propuesta se plantea estudiar el mecanismo de reacción de MLL3, junto con explorar las interrogantes aquí propuestas. Para abordar los objetivos planteados primero se calcularán trayectorias de dinámica molecular (DM) para determinar el efecto de la unión de MLL3 con las distintas subunidades proteicas que regulan su actividad. Luego se utilizarán métodos híbridos de mecánica cuántica / mecánica molecular (MC/MM) para estudiar el mecanismo de reacción de la enzima. Los resultados esperados consisten en dilucidar en detalle los mecanismos de la reacción y que fuerzas son las que dominan los procesos de desprotonación y metilación. Junto con lo anterior, se plantea dilucidar los mecanismos de regulación de la reacción de metilación ejercidos por la unión de proteínas reguladoras de la actividad de MLL3.
During the last decades it has been found that the genetic expression programs can be altered by environmental effects. The field in charge of elucidating the molecular basis for this regulation mechanisms is known as epigenetics, where one of the main regulation mechanisms corresponds to the modulation of the transcription process. Through this mechanism, it is possible to activate or inhibit the synthesis of proteins or at the same time to modify cellular signaling pathways. One of the main molecular mechanisms to achieve this corresponds to the post-translational modifications of the N-terminal region from histones. These modifications correspond to the addition (writing) or removal (erasing) of a chemical group to the histone. An alteration of any of these processes leads to pathologies such as cancer disease. The main goal of this thesis is to study the writing process, in particular, the methyl transfer reaction to lysine 4 from the N-terminal domains from histone 3. This reaction is catalyzed by the MLL3 enzyme, whose mechanism consists in a lysine deprotonation reaction, followed by the methyl transfer group. At this date, there is still not clear how the deprotonation of the lysine occurs, neither the exact role of the catalytic site residues. Besides, the MLL3 reaction process is regulated by the binding of two additional proteins in order to be activated. Here we propose to study the reaction mechanism of MLL3, together with the questions here raised. To achieve the goals proposed, we will start by calculating molecular dynamics simulations to determine the effect of the binding of the different protein subunits that regulates MLL3 activity. Next, we will use quantum mechanics/molecular mechanics (QM/MM) methods to study the reaction mechanism of the enzyme. Finally, as the expected results we will present a detailed description of the reaction mechanism and the molecular forces that rule the deprotonation and methyl transfer process. In addition, we will elucidate the mechanism by which the two protein subunits regulate the activity of MLL3.
Notas
Unidad de Investigación (Licenciado en Química)
Los resultados obtenidos fueron presentados en formato poster en las XXXIII Jornadas Chilenas de Química realizadas durante enero 2020 Puerto Varas Chile.
El desarrollo de esta tesis fue financiado a través del proyecto FONDECYT 1181082.
Palabras clave
Epigenética, Enzimas, Regulación
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